探究电气双层离平衡的动态

本期编译精选。

摘要

电化固体-液相接器在生物1和电化学系统2,3,4中是能量和物质转换的核心，其中强烈的局部电场支配反应动力学5,6,7,8,9. 然而，在涉及快速电荷转移和远离平衡动力学的现实电催化条件下，对电气双层(EDL)的分子结构和进化仍然了解不足。经典的EDL模型，在平衡和非反应条件下所衍生出，无法捕捉在反应界面中产生的相间过程 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16. 在这里，我们开发了一个综合实验-计算框架，在氢演化反应(HER)下直接解决EDL动态。化学稳定的纳米结构 Pt胶片电极可以在增高的超潜力时使高灵敏度，分时分解的地表增强红外吸收光谱学(SEIRAS),而机器学习分子动力学(MLMD)则在纳米秒时尺度上能捕捉到间电荷波动和溶剂动力学。这种结合的方法揭示出内地层的非线性，两相演化，强化了局部电场。时间解分光谱进一步揭示了循环可能调制时对间水的不可逆重组。这些研究结果表明，离子和间隙水在远离平衡的条件下同步反应，建立了定量分子框架来理解静电潜在变异，离子17,18,19的间隙电压，电解效应20,21,22,23,24,以及能量转化技术的合理电解质设计。

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（编译自 Nature；原文